La grande colline située juste au nord-est d'El Santuario de Chimayó était appelée « Tsimayo » par les Indiens Pueblos voisins lorsque les Espagnols arrivèrent en 1598. Les Indiens considéraient la colline comme sacrée et la terre environnante comme possédant des vertus curatives. En 1695, les colons espagnols commencèrent à établir de petits quartiers, ou « placitas », autour de la colline, et la région prit le nom de « Chimayó ».

Un lieu similaire et précurseur du Sanctuaire de Nuestro Señor Esquipulas à Chimayó se trouve à Esquipulas, au Guatemala. En 1578, les Franciscains espagnols y convertirent les Mayas au christianisme en leur offrant un crucifix représentant un Jésus à la peau sombre, crucifié dans du bois vert provenant de l'arbre de vie maya. Ce crucifix acquit des vertus curatives, initialement attribuées aux sources thermales et à la terre de la région. Il en fut de même à Chimayó, où les Indiens croyaient aux propriétés guérisseuses de la terre et où le crucifix de Señor de Esquipulas était également associé à la guérison.

Il y avait un homme nommé Bernardo Abeyta, qui vivait dans un hameau appelé El Potrero, ainsi nommé en raison des pâturages verdoyants au pied de la colline de Tsimayo. Bernardo était un membre fervent d'une confrérie pénitentielle connue sous le nom de Société de Notre Père Jésus de Nazareth. Une nuit de Carême, en 1810, alors qu'il faisait pénitence sur un contrefort surplombant ses champs, il aperçut une lumière émanant du sol, le long de la rivière en contrebas. En allant voir, il découvrit un crucifix. Ce crucifix fut identifié comme le Christ d'Esquipulas, car il présentait les mêmes attributs que le véritable Christ d'Esquipulas au Guatemala. Dans les deux lieux, la terre et l'icône étaient réputées pour leurs vertus guérissantes. Il appela ses voisins pour leur montrer sa découverte et ils l'encouragèrent à construire un abri pour protéger le lieu de sa trouvaille. Peu après, avec ses voisins, il écrivit à Fray Sebastian Alvarez, à Santa Cruz de La Cañada, pour lui demander l'autorisation de construire une église à l'endroit où le crucifix avait été découvert. La requête devait être adressée à l'évêque de Durango, au Mexique, et l'autorisation fut accordée début 1814. La grande église en briques de terre crue fut achevée en 1816.

Bernardo Abeyta commanda à des Santeros (artistes sculpteurs et peintres d'icônes religieuses) des communautés voisines des retables ornés de panneaux de bois représentant divers saints patrons auxquels la communauté demandait l'intercession pour ses demandes particulières. Les cinq retables actuels sont les originaux, datant du milieu du XIXe siècle, et témoignent d'un art populaire religieux traditionnel de l'époque coloniale espagnole, propre à cette région du nord du Nouveau-Mexique et du sud du Colorado. Certaines des icônes sculptées en bois qui ornent aujourd'hui la chapelle ont été réalisées par des Santeros contemporains perpétuant cet art traditionnel.

La chapelle Notre-Seigneur d'Esquipulas appartint à la famille de Bernardo Abeyta jusqu'en 1929, date à laquelle un groupe de défenseurs du patrimoine de Santa Fe l'acheta, ainsi que son contenu, à la famille et en fit don à l'archidiocèse de Santa Fe. En 1930, un toit en tôle ondulée, conçu par l'architecte John Gaw Meem, fut installé sur l'édifice.

En 1959, le père Casimiro Roca devint le premier prêtre chargé de l'administration de la chapelle du Sanctuaire. Originaire de Barcelone, en Espagne, il appartenait à l'Ordre des Fils de la Sainte Famille. Il restaura le Sanctuaire et le rendit plus accessible afin d'y célébrer la messe plus fréquemment. Son conseil préféré aux pèlerins était : « Ce n'est pas la saleté qui guérit, c'est la foi. »

En 1970, le père Roca a proposé l'inscription du Santuario de Chimayó au Registre national des lieux historiques. Pendant quarante ans, il a accueilli et encouragé les pèlerins au Santuario. L'importance du Santuario en tant que lieu de pèlerinage repose sur le syncrétisme, c'est-à-dire la présence de deux systèmes de croyances convergeant vers un même idéal. Le Santuario est aujourd'hui devenu un lieu de pèlerinage de renommée internationale et le plus important des États-Unis.

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